高冠斌教授、孙涛垒教授和沈雷教授在金团簇用于偶氮类染料的催化降解取得了新的研究进展

    高冠斌教授、孙涛垒教授和沈雷教授在金团簇用于偶氮类染料的催化降解取得了新的研究进展。发表研究成果“Interfacial charge effects of supported-metal-clusters heterostructure on azo hydrogenation catalyzation”发表在《Nano Research》（IF=9.9）上。材料示范学院硕士研究生谷振华为第一作者，孙涛垒教授、沈雷教授和高冠斌教授为共同通讯作者。

    界面电荷对负载型金属团簇(SMCs)异质结构催化性能的影响尚不清楚，这阻碍了高性能SMCs催化剂的开发。本文采用石墨烯负载金纳米团簇(AuNCs/rGO)模型系统研究了SMCs偶氮氢化的界面电荷效应。采用电正性的2-氨基乙硫醇(CSH)、两性半胱氨酸(Cys)和电负性的3-巯基丙酸(MPA)分别锚定在AuNCs/rGO上，合成了3种界面电荷不同的SMCs。这3种SMCs在4种代表性偶氮染料中均表现出高活性和选择性催化偶氮加氢反应。Cys@AuNCs/rGO的催化活性低于CSH@AuNCs/rGO，但高于MPA@AuNCs/rGO。然而，Cys@AuNCs/rGO的循环稳定性不如CSH@AuNCs/rGO和MPA@AuNCs/rGO。进一步的机理研究表明，在NaBH4的作用下，氨基配体修饰的CSH@AuNCs和Cys@AuNCs在还原氧化石墨烯表面聚集成大尺寸的金纳米颗粒，导致效率和循环稳定性降低。相反，修饰MPA@AuNCs的非氨基配体仅部分脱离还原氧化石墨烯表面，没有团聚，具有更好的循环稳定性。在NIBC@AuNCsr/GO催化剂体系中，保护配体中的氨基，如将Cys中的-NH3+基团修饰为亚胺形式的n -异丁基- l-半胱氨酸(NIBC)，大大提高了循环稳定性，同时保持了高活性。我们的工作为通过控制SMC中的界面电荷来开发高活性和稳定的SMC异质结构催化剂提供了一条途径。

    文章信息：Zhenhua Gu, Jingli Zhang, Zijun Zhang, Qingxue Mu, Liangchong Yu, Taolei Sun*, Lei Shen*, Guanbin Gao*, Interfacial charge effects of supported-metal-clusters heterostructure on azo hydrogenation catalyzation[J]. Nano Research， 2023, 16(12), DOI: https://doi.org/10.1007/s12274-023-6358-7.

    文章链接：https://www.sciopen.com/article/10.1007/s12274-023-6358-7